En el reparto del reino que hicieron Fernando I y Sancha, León le tocó en suerte al favorito, Alfonso, y Galicia al menor, García. A Sancho, el hijo mayor, le correspondió Castilla, y como era ambicioso, esperó a la muerte de su madre (1067) para ir invadiendo los reinos de sus hermanos. Completó la conquista en 1072, y a continuación se coronó en la ciudad de León. Desterró a García a Sevilla, y a Alfonso a Toledo. Pero ese mismo año se rebeló un grupo de nobles leoneses en Zamora, exigiendo el regreso de Alfonso. Sancho asedió la ciudad, pero al poco tiempo murió a manos de Bellido Dolfos. Alfonso retornó desde Toledo y fue aclamado como monarca tanto en León como en Galicia y en Castilla. García regresó desde Sevilla, pero fue hecho prisionero para evitar una nueva guerra civil.
En 1085 Alfonso VI logró conquistar Toledo, el reino taifa más extenso, y de gran importancia simbólica, ya que había sido la capital del reino visigodo. Como era el principal rey de la Península, empezó a utilizar el título de “Emperador de toda Hispania”. Cambió el rito eclesiástico hispánico por el romano, y la letra visigótica por la carolina francesa.
En 1086 tuvo que hacer frente a un ejército de los almorávides, unos integristas musulmanes que habían construido un gran imperio en África. Los almorávides le derrotaron en Sagrajas (Badajoz), pero se dieron cuenta de que el auténtico enemigo era la división y la debilidad de los reinos de taifas. Así que, tras reunificar al-Ándalus a sangre y fuego, le arrebataron a Alfonso VI muchos de los territorios que había conquistado, si bien no fueron capaces de retomar Toledo. De entre todas las derrotas, la más dolorosa para el rey leonés fue la de Uclés en 1108, pues allí falleció Sancho, su único hijo varón.
Alfonso VI es recordado como “el Bravo”, pero para los musulmanes fue un azote tan grande que lo llamaron “el Maldito”. Fue enterrado en su querida villa de Sahagún, y le sucedió su hija Urraca.